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僕もググって見ました。
「ラマン効果を利用して光を増幅」なんて書いてありました。どうやらＳｉにレーザー当てて単にラマン散乱を観測しているだけってわけではなさそうですね。
ラマン効果で増幅っていう表現は、分子分光化学とかでラマンを勉強した側からすると、ちょっと違和感を覚えますねｗ
【2007/05/03 00:58】
URL | きりんちゃん #SFo5/nok [ 編集]
Ti:sapphireレーザーを使っている身としては、レーザー励起レーザーに違和感は無いですね。CW(連続発振)・パルス生成には必須の要素だったりするので。
『時間分解分光から何が分かるか？』ですが、何を対象としてプローブするかにもよりますが、キャリアやフォノンの【動き】が分かります。
短い時間幅のパルス光を「パッ、パッ、パッ…」と断続的に当てて、その応答(反射や透過、ストークス光、光電子etc)を見ることで対象の情報(キャリアがココの準位からココに何秒かけて緩和して、何秒後にココで再結合してetc)を読み取ります。イメージとしては、ストロボをたいた部屋で物が動いてるのをコマ送り的に見るような感じですかね。
ところで、"ラマン効果を利用しているが、バンド間発光ではない"ってのがいまいちよく分からないのですが、どういう仕組みなんでしょうか？専門外なので、よろしければ分かる範囲で教えていただけるとありがたいのですが。。。
【2007/05/03 01:21】
URL | すのぶ #- [ 編集]
きりんちゃんさん、
＞どうやらＳｉにレーザー当てて単にラマン散乱を観測しているだけってわけではなさそうですね。
どうしてそう思われるか教えていただけますか？私は現段階では
��Siに光を当てる(ポンピング)
�⇒尭灰薀泪鷸桐陲�起こりやすい状態になる(反転分布)
�Ｍ尭灰薀泪鷸桐陲鮗茲蟒个后△垢覆錣疏�幅(誘導放出、レーザ発振)
という風に、半導体レーザの発振のメカニズムと対応させて考えていて、これは結局、(誘導)ラマン散乱を観察しているのだと考えているのですが、間違っていますか？「ラマンで増幅」に違和感があるというのは、半導体レーザのように増幅には「ファブリ・ペロー共振器のようなものが必要なのではないか」ということをおっしゃっているのですか？ご意見をお聞かせくださいm(_ _)m
【2007/05/03 02:26】
URL | トミー #RgCMnk.Q [ 編集]
すのぶさん、
私の書き方がまずかったように思います。私もレーザ励起レーザ自体に違和感があるわけではありません。IntelはこのSiレーザをコンピュータ内部のデバイス等へ応用するつもりでいます。それなのにSiレーザのためのレーザが必要であるとすれば、集積化が困難なのではないかと思うのです。応用面から考えて、「大丈夫なのかな？」という感想を抱きました。
次に時間分解分光についてですが、さらに質問させてください！その「キャリアやフォノンの動き」から例えばどういったことがわかるのでしょうか？時間分解ＰＬならば、キャリアの寿命がわかります。そうするとそれは例えば評価対象を超格子とすると、型を断定する情報となります。寿命が短ければ直接遷移型のタイプ�機�長ければ間接遷移型のタイプ�兇箸いι�に。「動き」がわかると何がわかるのか、すのぶさんが何を研究しておられるのかすごく興味があります。よろしければお聞かせください！
最後に「ラマン効果を利用しているが、バンド間発光ではない」ですが、「フォトン+フォノンが関係しているのか、キャリア+フォトン+フォノンが関係しているのか」ということを意味して書きました。ラマン効果はフォトンがフォノンをやりとりするものです。一方Siのような間接遷移型半導体のバンド間再結合は、キャリアがフォトンとフォノンを放出することで起こります。よって取り出す光の意味が全く違うものだと私は思っています。
すのぶさんのご質問の意図とずれていますか？返答お願いいたしますm(_ _)m
【2007/05/03 03:01】
URL | トミー #RgCMnk.Q [ 編集]
時間分解反射分光も時間分解PLもプローブしているのは伝導電子なので、キャリアの寿命が見えるというのが主目的です。あとは、そこからどの知見を得るか？という目的の違いでしょうか。
寿命を計算して作成したサンプルの評価ができるというのが工学的利用であるのに対して、うちで研究しているのはそれ以前の部分、即ちその寿命がどの緩和機構によるものか？の特定です。一口に緩和といっても、散乱機構も再結合機構も様々なので、これが複雑に絡みあって未解明の部分も多いのです。
また、可視光でプローブできる深さは表面の影響を強く受けるわけですから、バルクの過程と表面の過程を複合して考察する必要があります。実用面の話はあまり得意ではないのですがあえて絡めますと、例えば、キャリアのダイナミクスが分かれば表面化学の脱離現象が分かり、光触媒(例えば酸化物半導体Ti2)の超高速時間領域での機構解明に繋がるでしょう。また、フォノンのダイナミクスが分かれば種々の相転移現象の時間変化を明らかにできます。まぁ、これらは最終目標ですが。
さて、ラマンの話ですが。
まず、先の質問をした経緯から。
以前、電子-光子相互作用ハミルトニアンの２次摂動からラマン散乱を導出した記憶があったので、短絡的に「ラマン効果で電子のバンド間遷移を伴うんでしょ？キャリアの再結合がバンド間で起こってるんでしょ？」という疑問を投げかけました。しかし、吸ったフォトンと吐いたフォトンの差分のエネルギーがフォノン遷移で補われるラマン散乱もあることをド忘れしていました。これは私の早合点です。スミマセン。
それを理解して上記を読んだ上で、まだ分からないことがあるので質問。
よくある誘導放出を用いたレーザーであれば、電子系の下方遷移の1次過程なので、上の準位の電子密度を上げる(反転分布を作る）ことに意味はあります。
しかし、通常のラマン散乱は、2次の過程であり、１個のフォトンの放出と１個のフォトンの吸収は同時に起こります。では、上記で仰られているポンピングで反転分布を作るってのは何の意味があるのでしょうか？
そもそもキャリアがラマンに寄与しない過程で反転分布をってのは矛盾してるような…。
邪推するに、ラマンレーザーにおけるポンピングと呼ばれる作業は(いわゆる普通の)ラマン散乱を観測する作業で光を当てることに対応し、そうして得られた新たな周波数の光がさらにラマン過程を誘導し、増幅され…という感じじゃないでしょうか？
なんか書いてたら長々とまとまりなくなっちゃって申し訳ないですorz
最後に蛇足ですが、Siでは"キャリア+フォトン+フォノン"を介した間接遷移は起きません。故に光りません。では、どのように励起電子が緩和するのか？というと、主にSRH再結合とオージェ再結合が効きます。(既にご存知でしたらスミマセン)
【2007/05/03 09:23】
URL | すのぶ #- [ 編集]
ずいぶん話が進んでいるようですね。。
すのぶさんと返答がかぶる部分が多くあるし、そもそも何に答えていいのか、わからなくなってきたのですが、
>「増幅にはファブリ・ペロー共振器のようなものが必要なのではないか」
そういう意味です。
僕がイメージしているのは、分子振動の分光化学（古典論に近い）なので、散乱光の強度が入射光（励起光）に対して非常に微弱なイメージがあるからです。確か入射光の１０＾−７倍くらいの強度だった気がします。
すのぶさんは「電子-光子相互作用ハミルトニアンの２次摂動からラマン散乱を導出した」と書かれていましたが、僕が知ってるのは１次摂動までしか考えない電子双極子モーメントの摂動を考えるモデル（古典論？）なので、全然違うものなのかもしれませんけど。
ラマンの励起過程を半導体レーザと対応させていいのかと言う話ですが。
僕もそこはよくわかりません。
半導体レーザの仕組みをあまりよく理解していなかったりので、比較ができないのですが、キャリアが遷移するか、フォノンが遷移するかの違いだけならば、同じに考えていいのかもしれませんね。（遷移確率や緩和過程や寿命がどの程度似ているのか想像もできませんが）
すのぶさんが書いてる
「吸ったフォトンと吐いたフォトンの差分のエネルギーがフォノン遷移で補われるラマン散乱もある」
がそのまま答えになっているような気もします。
ちなみに、僕の持っている偏見や研究室でラマンを使っている先輩の様子だと、ほとんどが化合物の分子振動を通して物質の構造を分析する目的なので、「ラマンで増幅」に違和感を覚えたのだと思います。ＩＲと見ているところが同じ（＝光による双極子モーメントの変化）ですからね。
付いてるコメントを見ていて、物理屋さんはこんなことまで勉強していてすごいなーって思いました。
反転分布や誘導放出とかホントに基本的なことしか勉強したことがないので、尊敬のまなざしですよ。
【2007/05/03 16:54】
URL | きりんちゃん #SFo5/nok [ 編集]
きりんちゃんさん、すのぶさん、
お二人とも、コメントありがとうございました！GW中、放置してしまい申し訳ありませんでした。
まずお二人にわかっていただきたいのは、ラマンシリコンレーザと一般的な半導体レーザの対応関係を私は書いたわけですが、それはあくまで私のイメージであるということです。(というかもう今回の議論はお互いの中で納得済みである感が否めないので、今さら何も言わなくてもお二人はわかってくださっているという感じですが…)前回のコメントで「ポンピング」とか書いたのは、「半導体レーザの原理ではポンピングにあたる」ということを意図して書いていました。そのことをちゃんと注意書きしなくてごめんなさい。
要は、すのぶさんが書いてくださった
＞邪推するに、ラマンレーザーにおけるポンピングと呼ばれる作業は(いわゆる普通の)ラマン散乱を観測する作業で光を当てることに対応し、そうして得られた新たな周波数の光がさらにラマン過程を誘導し、増幅され…という感じじゃないでしょうか？
が私の理解です。そしてきりんちゃんさんが書いておられる
＞半導体レーザの仕組みをあまりよく理解していなかったりので、比較ができないのですが、キャリアが遷移するか、フォノンが遷移するかの違いだけならば、同じに考えていいのかもしれませんね。（遷移確率や緩和過程や寿命がどの程度似ているのか想像もできませんが）
も同じく私の考えを代弁してくださっています。すっきりとした文章にまとめてくださって、ありがとうございました！
それにしてもすのぶさんの理学的実験のお話には感嘆しました。これからやろうとしているキャリアの寿命うんぬんの話のさらに奥深く、そのメカニズムを解明しようとしておられるというところがなんとも言えずいいです。私はそういうのにすごく興味があります。
シリコンの発光(と言ってはいけないのでしょうか？)ですが、私は学部の講義で「間接遷移型半導体の発光は、光の吸収の逆のメカニズムで起こる」としか習いませんでした。よって間接遷移型に比べて確率は非常に小さいのだけれど、フォトンとフォノンとキャリアが絡んだとき「光る」のだと思っていました。光らないのですね？シリコンについて、そんなに深く勉強したことがないのでよくわかっていませんでした。今回教えていただいたことをヒントに、文献をあさってみます。
お二人とも本当にありがとうございました！
【2007/05/07 15:01】
URL | トミー #RgCMnk.Q [ 編集]
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